Era uno de los numerosos arpistas que se ganaban la vida como músicos itinerantes; probablemente fue el último de ellos que compuso, y es el único sobre quien se conoce bastante. Su padre, John Carolan, era granjero o posiblemente herrero. Cuando Carolan tenía aproximadamente 14 años, la familia se trasladó a Ballyfarnon, donde John Carolan fue empleado por la familia McDermott Roe de Alderford House. Mrs McDermott Roe mostró interés por el muchacho y le dio un poco de educación. Cuando quedó ciego a causa de la viruela a la edad de 18 años, ella lo había puesto de aprendiz de un arpista llamado también McDermott Roe. Ella lo mantuvo durante tres años de estudio, y cuando a los 21 años se juzgó que había  terminado su aprendizaje le proporcionó un guía, un caballo y algún dinero, para que pudiera empezar su carrera profesional.

Retrato de Turlough O'Carolan por J.C. Trimball. 1844.

Cuando Carolan dejó Ballyfarnon no tenía ninguna idea de componer; era simplemente un intérprete, y no muy bueno, porque había empezado el arpa demasiado tarde para dominar la difícil técnica  del instrumento. En la primera casa que visitó, sin embargo –la del hacendado George Reynolds de Lough Sgur, Co. Leitrim– le instaron que se dedicara a componer canciones. Así escribió su primera canción, "Sheebeg and Sheemore", y  continuó escribiendo canciones por el resto de su vida. Su costumbre era componer una melodía mientras iba en camino a la casa de un patrocinador, y luego escribir las palabras apropiadas para ella. La canción estaría entonces lista para interpretarla cuando llegaba a su destino. Carolan se casó con Mary Maguire de Co. Fermanagh, y tuvieron una familia de seis hijas y un hijo. Se establecieron en una pequeña granja cerca de Mohill, Condado de Leitrim, aunque Carolan estaba a menudo ausente, pasando la mayor parte de su tiempo en giras a lo largo del país. También tocó muchas veces en Dublín, y fue amigo de Jonathan Swift y muchas otras figuras importantes de la época. Volvió para morir en casa de su antigua amiga  y patrocinadora, Mrs McDermott Roe, y la gran cantidad de asistentes a su entierro dan testimonio de su fama.

Edición discográfica de obras de Turlough O'Carolan

La mayor parte de la música de Carolan, mucha de ella en ritmo de baile, es alegre y vivaz, reflejando su propio temperamento extravertido. Sus piezas muestran influencias de melodías populares irlandesas, de la música de arpa tradicional de Irlanda, y de la música artística italiana. Era raro entre los arpistas irlandeses buscar la inspiración musical más allá de la tradición nativa. Conoció y fue enormemente influenciado por la música de los compositores italianos de su propio tiempo, como Vivaldi y Corelli, y admiró mucho a Geminiani, a quien conoció seguramente en Dublín. Mucha de su música intenta las formas italianas, con secuencias e imitaciones: algunas de sus piezas más largas tienen una giga rápida agregada como coda, a la manera de Corelli.

Aproximadamente 200 de los airs de Carolan sobreviven, tanto piezas instrumentales como canciones con, en muchos casos, sus textos, pero desgraciadamente la mayoría sólo están en una sola línea melódica, por lo que no se conoce definitivamente cómo armonizaba o acompañaba sus melodías. Una colección de las obras de Carolan fue publicada en 1748 por su hijo, en colaboración con el Dr Patrick Delany de Trinity College, Dublín, de la que ninguna copia completa se ha encontrado todavía. Las melodías son acompañadas por una sola línea de bajo. Los rasgos salientes son la ausencia de armonía convencional, y el bajo movido que está a menudo en octavas con el tiple, y que frecuentemente se anticipa o hace eco a las líneas melódicas.

La colección más antigua que contiene melodías de Carolan es "A Coleccion of the Most Celebrated Irish Tunes", publicada por los hermanos Neale en 1724. También se encuentran melodías de Carolan en "A Favourite Collection of… old Irish Tunes of… Carolan" (Dublin, h. 1780), en muchas antologías y colecciones impresas de música irlandesa de los siglos XVIII y XIX, y en colecciones manuscritas, particularmente las de Edward Bunting (Belfast, Queen's University) y George Petrie.