Durante su estancia en Lisboa afirmaba haber sido el primero en introducir el canto poli coral. En 1603 ayudó a fundar la Confraria de Santa Cecélia, una asociación protectora para los músicos. Se convirtió en mestre de capela de la catedral de Guarda en 1610, y en 1612 profesor de música en la Universidad de Coimbra, con un sueldo de 60.000 Reis, aumentado en 1616 a 70.000. En un recibo por la generosidad real del 10 de enero de 1616 se firmaba como residente en Madrid, pero regresó a Coimbra en septiembre de ese año.

En 1618 Thalesio publicó "Arte de canto chão" (Coimbra, revisado en febrero de 1628), un texto sobre el canto llano; recibió ayuda financiera para su publicación de su protector, el obispo Furtado de Mendonça. Aunque bastante endeudado con el teórico musical italiano Pietro Cerone (1566-1625), cuyo tratado “El melopeo y maestro” se publicó en 1613, el manual es una obra de mérito individual que va mucho más allá de su objeto anunciado y es especialmente valiosa por sus alusiones a la utilización del canto llano en la polifonía renacentista.

Un tratado manuscrito en contrapunto, fuga y composición, y un motete de Cuaresma para ocho voces "Iam de somno" estaban en la biblioteca del rey João IV de Portugal. De los tres salmos de vísperas con versos alternos que sobreviven en un libro de coros, "In exitu Israel de Aegypta", para cuatro y cinco voces, es una protesta plañidera de cuatro tonos.